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Évaluation de la qualité de l’air intérieur au regard d’un éventuel phénomène d’intrusion de vapeur : cas des anciennes usines à gaz


Environnement, Risques & Santé. Volume 11, Numéro 2, 110-9, Mars-Avril 2012, Articles originaux

DOI : 10.1684/ers.2012.0521

Résumé   Summary  

Auteur(s) : Antoine Rames, Gaëlle Guillossou, Sylvaine Ronga-Pezeret, Corinne Hulot, EDF-DIG 20, place de la Défense 92050 Paris La Défense France, EDF Service des études médicales 45, rue Kléber 92300 Levallois-Perret France, Ineris Direction des risques chroniques Parc technologique Alata 60550 Verneuil-en-Halatte France.

Résumé : La qualité de l’air intérieur (QAI) de bâtiments sur des sites dont les sols et/ou les eaux souterraines sont pollués par des composés volatils ou semi-volatils peut être dégradée par d’éventuelles remontées de vapeurs en provenance de ces milieux environnementaux. Dans le cas des sites d’anciennes usines à gaz (AUG), les composés jugés concernés sont les BTEX (benzène, toluène, éthylbenzène, xylènes), 8 des 16 hydrocarbures aromatiques polycycliques (HAP) classiquement étudiés, ainsi que le phénol et l’acide cyanhydrique dans une moindre mesure. Face à la plausibilité du phénomène d’intrusion de vapeur (IV), et conformément aux actuelles recommandations du ministère de l’Écologie, des mesures de qualité de l’air intérieur – et extérieur, à des fins d’informations complémentaires – ont été réalisées sur un panel de 14 sites d’AUG reconvertis en sites tertiaires, à deux reprises (hiver/été 2010) et à l’aide de plusieurs dispositifs d’échantillonnage d’air en parallèle (Summa® Canister, Gore® Modules, pompes à air couplées à diverses matrices de type XAD2, gel de silice, etc.). Le phénol et l’acide cyanhydrique n’ont jamais été quantifiés (limites de quantification comprises entre 0,12 et 2,00 μg/m 3). Les BTEX et les HAP ont été retrouvés de manière ubiquiste (de l’ordre du μg/m 3 à la dizaine de μg/m 3 pour les BTEX et le naphtalène, et du ng/m 3, voire dizaine de ng/m 3, pour les HAP autres que le naphtalène) sur les 14 sites d’étude et sur 2 sites « témoins », quel que soit le lieu de prélèvement d’air (bureaux, sous-sol ou vide sanitaire, extérieur). Les teneurs (maximales considérées) ne permettent néanmoins pas d’affirmer que l’air intérieur est dégradé au sens de la méthodologie nationale de gestion des sites et sols potentiellement pollués. Ainsi, aucun excès de risque sanitaire lié à l’exposition à un éventuel phénomène d’intrusion de vapeur – ne pouvant être exclu par ailleurs, du fait du caractère ubiquiste de certains composés – n’est à prévoir pour les occupants des sites.

Mots-clés : exposition environnementale, pollution de l’air ambiant intérieur, surveillance environnementale

Illustrations

ARTICLE

ers.2012.0521

Auteur(s) : Antoine Rames1 antoine.rames@edf.fr, Gaëlle Guillossou2 gaelle.guillossou@edf.fr, Sylvaine Ronga-Pezeret2 sylvaine.ronga@edf.fr, Corinne Hulot3 corinne.hulot@ineris.fr

1 EDF-DIG 20, place de la Défense 92050 Paris La Défense France

2 EDF Service des études médicales 45, rue Kléber 92300 Levallois-Perret France

3 Ineris Direction des risques chroniques Parc technologique Alata 60550 Verneuil-en-Halatte France

Tirés à part : A. Rames

Les usines à gaz ont contribué au développement industriel de la France au cours du xixe siècle et de la première moitié du xxe siècle. Elles ont notamment permis de faire face aux demandes croissantes en énergie de la part des industriels et des particuliers à des fins de chauffage et d’éclairage. En 1951, la découverte du gisement de gaz naturel de Lacq a conduit à l’arrêt échelonné de ces usines de manufacture du gaz à partir du charbon. Les installations de production de ces usines ont alors été démantelées, laissant parfois des infrastructures souterraines et/ou des sous-produits (goudron de houille, eaux de process, matières épurantes usagées, etc.) plus ou moins confinés dans les sols. Ce sont aujourd’hui des sites d’anciennes usines à gaz (AUG). Reconvertis pour certains en zone tertiaire, il semble que la qualité de l’air intérieur (QAI) des bâtiments de ces sites puisse être dégradée par d’éventuelles remontées de vapeurs de composés volatils et/ou semi-volatils en provenance du sous-sol, phénomène communément appelé « intrusion de vapeurs » (IV). De manière chronique, des atteintes à la santé des employés – devant être considérés avec les mêmes précautions que la population générale – peuvent ainsi être suspectées.

Face à cette problématique, il s’agit dans un premier temps d’étudier les caractéristiques physico-chimiques et toxicologiques des composés possiblement présents dans les milieux environnementaux du fait du passé industriel des sites. Lorsqu’une volatilisation de ces composés, notamment dans l’air intérieur, ne peut être exclue, il est alors recommandé de conduire des investigations complémentaires. La mesure directe dans l’air intérieur doit alors être privilégiée par rapport à la prédiction par les modèles de transfert existants [1]. Néanmoins, hors problématique de pollution de sols, il existe de multiples facteurs d’immissions de composés volatils dans l’air intérieur. Pour les composés ubiquistes dans l’air, les mesures de QAI n’ont donc pas pour objectif de confirmer ou d’exclure un phénomène d’IV mais bien d’en étudier les éventuelles conséquences néfastes pour la santé des occupants. Dans cette optique la méthodologie nationale de l’interprétation de l’état des milieux (IEM) – spécifique au domaine des sites et sols pollués (SSP) – peut être utilisée afin de statuer sur la compatibilité du milieu d’exposition à son usage fixé en comparant notamment les niveaux d’exposition des personnes concernées (et donc indirectement les niveaux de risques sanitaires) par rapport à ceux de la population générale française.

Cet article ne traite que du cas d’employés du tertiaire dont les bureaux se situent aujourd’hui sur des sites d’AUG.

Méthode

Sélection des substances d’intérêt

Les substances d’intérêt retenues sont traceuses de l’activité des usines à gaz et ont été choisies parce que jugées comme « suffisamment volatiles » (pression de vapeur ≥ 0,01 kPa à 293,15 K ou point d’ébullition ≤ 300 °C à 101 kPa ou encore, constante de Henry ≥ 1.10-5 atm-m3/mole) et comme « suffisamment toxiques » pour engendrer des vapeurs capables d’induire un excès de risques sanitaires « inacceptable » de manière chronique par inhalation par les occupants. Les composés dont la concentration de vapeur maximale dans les sols est susceptible d’engendrer un quotient de danger (QD) supérieur à 0,2 ou un excès de risque individuel (ERI) supérieur à 1.10-6 ont été retenus, soit des seuils plus précautionneux d’un facteur 10 vis-à-vis des effets cancérigènes et 5 vis-à-vis des effets non cancérigènes (par rapport aux seuils généralement utilisés en EQRS) afin de tenir compte de l’additivité des risques liés à l’exposition simultanée à plusieurs substances. Il s’agit ainsi des hydrocarbures mono-aromatiques (benzène, toluène, éthylbenzène et xylènes ou BTEX) et de 8 composés de la famille des hydrocarbures aromatiques polycycliques ou HAP (acénaphtène, acénaphtylène, anthracène, fluoranthène, fluorène, naphtalène, phénanthrène et pyrène), constituants majeurs du goudron de houille (principal sous-produit des usines à gaz). Cette sélection de substances a suivi une méthodologie utilisée par l’Agence de protection de l’environnement des États-Unis d’Amérique (US EPA) [2] et est, in fine, similaire avec celle réalisée à l’occasion d’une étude réalisée en 1999 sur le site d’AUG d’Athens (Géorgie, USA) [3]. Le phénol (également présent dans le goudron de houille) et enfin l’acide cyanhydrique dont la présence pourrait être suspectée en cas de décomplexation des ferrocyanures ferriques (constituant des matières épurantes, second sous-produit d’importance des usines à gaz) ont également été étudiés par mesure de précaution. Au regard de la sélection réalisée, tous ces composés peuvent théoriquement engendrer des excès de risques sanitaires illustrés par des QD et/ou ERI largement « inacceptables » dans le cadre de la méthodologie de gestion retenue. Rappelons néanmoins que ce constat, basé sur des hypothèses extrêmement majorantes ne tient compte ni de la réalité de telles concentrations dans les gaz des sols des sites d’AUG, ni de la dilution des éventuelles vapeurs lors de leur transfert, voire de l’inhibition de ce transfert supposé par une quelconque barrière physique.

Sites d’études

Un panel de 14 sites répartis sur toute la France et a priori représentatif des sites d’AUG reconvertis en sites tertiaires, a été examiné. Ce panel regroupe des sites divers tant du point de vue de la typologie des actuels bâtiments (avec ou sans sous-sol ou vide sanitaire, ventilés naturellement ou mécaniquement, etc.), que de la profondeur des eaux souterraines (toit des nappes allant de - 1,2 à - 9,9 m NGF selon les sites justifiant l’installation de piézomètres), ou encore de la qualité des milieux environnementaux au regard des activités gazières passées. Les diagnostics environnementaux disponibles de ces sites mettent en évidence des BTEX dans les sols à l’état de traces jusqu’à plusieurs centaines de mg/kg de manière exceptionnelle dans des zones où l’extraction n’est techniquement pas réalisable (max : 651 mg/kg) ou dans des sols profonds à distance de bâtiments occupés (max : 1 600 mg/kg). Fréquemment quantifiés dans les eaux souterraines, les BTEX peuvent occasionnellement atteindre, selon les campagnes de prélèvement (parfois hétérogènes, tant sur les périodes de prélèvement que sur les pratiques) des teneurs de plusieurs centaines de μg/L (max : 1 344 μg/L). Les HAP, et dans une moindre mesure le naphtalène, sont classiquement présents dans les sols à des concentrations pouvant atteindre 500 mg/kg. Lorsque des cuves sont suspectées ou inaccessibles, des teneurs de l’ordre de celles retrouvées dans du goudron pur (dizaine de milliers de mg/kg) peuvent être pressenties. Les eaux souterraines présentent en revanche des concentrations nettement inférieures, allant de traces de HAP à une dizaine de μg/L à l’exception d’un site (max : 338 μg/L). Quant au phénol, il est majoritairement présent à l’état de traces dans les sols (à une exception : 200 mg/kg) et non retrouvé dans les eaux souterraines. Enfin, les cyanures libres sont présents à l’état de traces, à près de 500 mg/kg dans les sols et 35 μg/L dans les eaux souterraines de certains sites. Malgré la réalisation de travaux de réhabilitation des sols, des incertitudes persistent parfois sur l’étendue de certaines pollutions sous les actuels bâtiments des sites.

À des fins de comparaison, deux sites qualifiés de « témoins » et présentant des usages tertiaires similaires aux précédents ont été inclus au périmètre des investigations. Un premier n’ayant jamais hébergé d’activité industrielle (ancienne friche) et dont les sols ne sont pas suspectés d’être pollués, et un second ayant hébergé des activités industrielles autres que celle d’usine à gaz (décuvelage de transformateur, cabine de peinture et de forge) mais dont les sols (absence d’eau souterraine) sont dépourvus d’impacts similaires à ceux potentiellement retrouvés sur des sites d’AUG.

Stratégie d’échantillonnage d’air

La stratégie d’échantillonnage retenue a tenu compte des objectifs des mesures et de l’aménagement de chacun des sites d’étude. Les mesures ont donc été réalisées aux « points d’exposition » des employés (au centre de la pièce et à hauteur des voies respiratoires) en conditions habituelles d’occupation. Les lieux de prélèvements d’air ont été définis au niveau des bureaux au rez-de-chaussée, à proximité des sources de pollutions, des sols et/ou des eaux souterraines, connues. Néanmoins, compte tenu de l’hétérogénéité de ces sources et des difficultés à prévoir leurs conséquences en matière d’IV, autant que possible, la totalité des bâtiments tertiaires des sites a fait l’objet d’au moins un prélèvement. Quarante-cinq points de mesures ont ainsi été prévus dans les bureaux des 14 sites d’étude et des 2 témoins. Afin de pallier les difficultés d’interprétation de telles mesures, 16 points de mesures complémentaires ont été prévus dans les sous-sols ou vides sanitaires de 10 sites (AUG exclusivement) afin de mettre en évidence, en cas de remontées de vapeurs en provenance des sols, un « logique » gradient de concentration, sans présumer de voie préférentielle de cheminement des vapeurs. D’autres mesures complémentaires, en extérieur, ont systématiquement été réalisées en parallèle sur les 16 sites afin d’estimer, autant que possible, la provenance des composés qui pourraient être mis en évidence dans l’air intérieur des bureaux. Ces mesures ont été réalisées de manière identique à deux reprises. Compte tenu du fait que les conditions météorologiques (température du sol, différentiel de pression entre l’intérieur des locaux et le sol sous-jacent, etc.) et leurs conséquences sur les usages des locaux, peuvent influencer le phénomène d’IV, deux saisons contrastées ont été retenues : l’hiver (entre le 1er et le 27 mars) et l’été (entre le 14 juin et le 14 août). Dans tous les cas, les conditions hygrothermiques ainsi que le taux de dioxyde de carbone dans l’air (dits « paramètres d’ambiance ») pouvant influencer les résultats des mesures ou témoigner d’un confinement des locaux [4] ont également été suivis avant, pendant et après chaque échantillonnage.

D’un point de vue pratique, les points de mesures ont été définis lors d’une visite de chaque site (ou « enquête in situ ») ayant pour objectif de recueillir un maximum de données concernant les locaux et leurs usages afin d’assurer des mesures représentatives tant spatialement que temporellement. Pratiquement, ces enquêtes conduites sur la base d’un questionnaire préparé selon les exigences de la norme XP 43-401 [5] ont été réalisées préalablement aux premières mesures sur chaque site.

Face à l’absence de consensus relatif au type de dispositif d’échantillonnage à mettre en œuvre, plusieurs dispositifs (dits « passifs », « actifs », ou encore « dynamiques ») ont été déployés au niveau de chaque point de mesure. Les prélèvements « actifs » ont ainsi été réalisés à l’aide de cartouches, contenant les matrices adsorbantes de type résines Amberlite® (type XAD2, formées par un copolymère de styrène), gels de silice (polymères d’acide silicique Si(OH)4) ou encore de solutions à base de soude (NaOH) pour le piégeage respectif des 8 HAP d’intérêt, du phénol, et de l’acide cyanhydrique. Les dispositifs « dynamiques », de type SUMMA® canisters, ont été déployés afin de piéger les BTEX. Enfin, des dispositifs « passifs », de type Gore® Modules, ont permis de rechercher en parallèle, les BTEX ainsi que le naphtalène. La mise en œuvre de différents dispositifs d’échantillonnage vis-à-vis des BTEX et du naphtalène a permis d’estimer la fidélité des mesures réalisées. Par ailleurs, les Gore® Modules ont parfois été dupliqués, voire tripliqués, en un même lieu d’échantillonnage, afin d’en estimer la répétabilité.

Des durées d’échantillonnage permettant d’obtenir une représentativité moyenne des expositions des occupants, tout en respectant les gammes de débit d’air recommandées par les laboratoires et les limites de quantification souhaitées, ont été privilégiées (soit, de 24 à 48 heures selon les dispositifs) [6].

Pour s’assurer que la préparation des dispositifs d’échantillonnage, ou encore leur transport et conservation en attente d’analyse, n’engendrent pas de contamination, des échantillons « blancs » (dispositifs d’échantillonnage non exposés à l’air du site d’étude mais ayant subi les mêmes conditions de préparation et de transport que les dispositifs exposés) ont été réalisés sur chaque site et pour chaque type de dispositif à l’exception des canisters pour lesquels un contrôle visuel de la pression dans le dispositif est réalisé.

Modalité d’interprétation des résultats de mesures

La méthodologie de l’interprétation de l’état des milieux (IEM) est issue de la politique nationale de gestion des SSP définie en 2007 par le ministère de l’Écologie. Le milieu d’exposition suspecté (ici, air intérieur) est ainsi jugé « compatible à son usage » dès lors que les teneurs mises en évidence ne dépassent pas :

  • –. les teneurs dans un environnement local témoin, en cohérence avec celles de la littérature du domaine, française de préférence et hors problématique de pollution du sous-sol. Les investigations conduites ici sur les deux sites témoins ou encore celles réalisées en extérieur sur les sites d’AUG ne permettant pas de définir un environnement local témoin pertinent, les données issues de référentiels de qualité de l’air dont celles de l’Observatoire de qualité de l’air intérieur (OQAI) français [7] ont été privilégiées ;
  • –. si existantes, les valeurs de gestion réglementaires spécifiques au milieu étudié. Au regard des substances recherchées, seules des valeurs guides pour la qualité de l’air intérieur étaient disponibles à la date d’étude.


En cas de dépassement des concentrations de l’environnement local témoin et en l’absence des valeurs précitées, des intervalles de gestion des risques (sanitaires) définis par l’outil IEM, permettent une interprétation des résultats de mesures en réalisant une évaluation quantitative des risques sanitaires (EQRS) simplifiée, spécifique du scénario et d’une voie d’exposition, ainsi que de la substance concernée. Selon les intervalles de gestion des risques proposés dans l’IEM, le milieu est jugé compatible lorsque les bornes inférieures des intervalles de QD (0,2) et d’ERI (1.10−6) sont respectées. Afin d’éviter la réalisation de calculs pour chacun des résultats de mesures le nécessitant, les concentrations d’exposition maximales d’un milieu air intérieur « compatible » selon l’IEM ont été calculées afin de s’y comparer.

Le tableau 1 recense, selon cette démarche, les valeurs d’interprétation retenues pour chacun des composés d’intérêt.

Tableau 1 Valeurs d’interprétation des résultats retenus.

Values chosen for interpretation of results.

Composé Valeurs retenues pour l’interprétation des résultats
Concentration μg/m3 Source
(consultation des bases de données : janvier-septembre 2010)
Benzène 5 Valeur repère (HCSP).
Il est prévu une diminution progressive de cette valeur à partir de 2012 pour atteindre 2 μg/m3 en 2015.
Toluène 12,2 - 82,9 Valeurs de bruits de fond (percentile 50 - percentile 95) issues de la campagne nationale « logement » de l’OQAI (Kirchner S. et al, 2007)
Éthylbenzène 2,3 - 15
Xylènes 7,9 - 54,3
Naphtalène 10 VGAI relative aux effets non cancérigènes (seule proposée) pour une exposition à long terme (Anses)
Acénaphtylène 10,6 Concentrations maximales respectant la borne basse de l’intervalle de gestion des risques selon l’IEM soit :
- un QD de 0,2 pour le phénol et l’acide cyanhydrique (VTR à seuil respectives issues de l’OEHHA et de l’USEPA) ;
- ou un ERI de 1.10-6 pour les HAP (en considérant la VTR sans seuil du benzo(a)pyrène de l’OEHHA et les facteurs d’équivalence toxique de l’Ineris [8]).
Acénaphtène 10,6
Fluorène 10,6
Phénanthrène 10,6
Anthracène 1,06
Fluoranthène 10,6
Pyrène 10,6
Phénol 200
Ac. cyanhydrique 3

HCSP : Haut comité de santé publique ; OQAI : Observatoire de la qualité de l’air intérieur ; VGAI : valeur guide pour la qualité de l’air intérieur ; Anses : Agence nationale de sécurité sanitaire ; IEM : interprétation de l’état des milieux ; QD : quotient de danger ; ERI : excès de risque individuel ; VTR : valeur toxicologique de référence ; OEHHA : Office of Environmental Health Hazard Assessment ( www.oehha.ca.gov/risk/ChemicalDB) ; USEPA : United States Environmental Protection Agency ( www.epa.gov/iris) ; Ineris : Institut national de l’environnement industriel et des risques.

VGAI: indoor air quality guideline values; ERI: excess individual risk.

Note : à défaut de valeur réglementaire stricto sensu, et de par la notoriété des organismes ayant défini les valeurs repères et valeurs guides Air Intérieur présentées ci-dessus, celles-ci ont été retenues en priorité.

Note:  in the absence of regulatory values in the strict sense of the term, and based on the reputation of the organisations that defined the Indoor air reference values and guideline values presented above, these were selected in priority.

Résultats

Échantillons « blancs »

Parmi tous les échantillons « blancs » réalisés lors des campagnes de mesures hivernales et estivales (au total, 55 sur support actif et 31 sur support passif), seuls 8 ont révélé des traces de composés d’intérêt, dont seulement 2 excèdent les limites de quantification analytique (0,03 μg/support pour des limites de quantification de 0,01 μg/support). Au vu de ces résultats, il a été admis que la préparation, le transport et l’éventuelle conservation des échantillons n’ont pas eu d’influence sur les résultats des analyses.

Paramètres d’ambiance

Les teneurs moyennes en dioxyde de carbone mesurées dans les bureaux à l’aide d’un analyseur portatif à capteur infrarouge, à l’occasion des deux campagnes de mesures, ne dépassent pas les seuils de 1 000 ou 1 300 ppm, témoignant indirectement d’un respect des débits minimaux de renouvellement d’air réglementaires. Par ailleurs, la température et l’humidité relative respectent les conditions de confort hygrothermique. Ainsi aucun de ces paramètres d’ambiance n’a donc été suspecté de pouvoir biaiser significativement les résultats de mesures.

Estimation de la fidélité et de la répétabilité des mesures

À l’occasion des campagnes hivernale et estivale, et tous lieux confondus, respectivement 64 et 68 mesures de BTEX ont été réalisées en parallèle à l’aide des SUMMA® canisters et des Gore® Modules. Les pourcentages de différence relatifs (PDR) calculés pour chacun des couples de résultats – uniquement lorsque les deux mesures ont quantifié le composé concerné – varient, en moyenne, de 35 à 100 % (équivalent, à titre indicatif, à un triplement d’une concentration par rapport à l’autre).

En parallèle, les duplicats et triplicats de Gore® Modules mis en œuvre ont permis d’estimer la répétabilité des mesures réalisées à l’aide d’un tel dispositif. De manière identique, les PDR moyens calculés varient ainsi de 5 à 15 % selon les composés (BTEX et naphtalène) et les campagnes.

Concentrations des composés d’intérêt dans l’air intérieur et extérieur

Le tableau 2 synthétise les résultats des deux campagnes de mesures. Ces derniers apparaissent cohérents : une absence de quantification du phénol et de l’acide cyanhydrique (limites de quantification comprises entre 0,12 et 2,00 μg/m3) et une présence ubiquiste des BTEX et dans une moindre mesure des HAP. Globalement, les ordres de grandeurs des concentrations de chaque composé retrouvé à l’occasion des deux campagnes de mesures sont similaires (de l’ordre du μg/m3 pour le benzène, l’éthylbenzène, le naphtalène, jusqu’à la dizaine de μg/m3 pour le toluène et les xylènes, et enfin de l’ordre du ng/m3, voire dizaine de ng/m3, pour les HAP autres que le naphtalène). Par ailleurs, il ressort de ces mesures que la QAI dans les bureaux de tous les sites d’AUG étudiés est relativement uniforme, notamment vis-à-vis des principaux traceurs des activités gazières passées, comme peuvent l’être le benzène ou le naphtalène. D’autres composés, comme le toluène et les xylènes, par ailleurs plus fréquemment quantifiés, peuvent présenter des écarts types plus importants (figure 1).

Tableau 2 Concentrations maximales, médianes et moyennes (en μg/m3) dans les bureaux et en extérieur des sites d’AUG et des sites témoins lors de la campagne hivernale (H) et estivale (E).

Maximum, median, and mean concentrations (in μg/m3) in offices and outdoors at MGP and control sites during the winter (H) and summer (E) measurement campaigns.

Composés mono-aromatiques Hydrocarbures aromatiques polycycliques Phénol HCN
Résultats de mesures Benzène Toluène Éthylbenzène Xylènes Naphtalène AcN Acé Flu Phé Ant FlT Pyr
Pass. Dyn. Pass. Dyn. Pass. Dyn. Pass. Dyn. Pass. Actif
MAX - AUG - bureaux H 1,24 3,80 7,57 24,00 7,64 5,80 44,63 35,2 1,25 0,85 0,010 0,040 0,030 0,050 0,030 0,010 0,02 < 2,00 < 0,53
E < 0,28 2,00 7,14 35,0 3,93 5,20 13,6 18,7 0,67 2,14 0,048 0,122 0,068 0,170 0,082 0,026 0,026 < 1,69 < 0,61
MED - AUG - bureaux H 0,34 0,87 1,17 2,90 0,34 0,69 1,59 2,26 0,27 0,14 0,007 0,007 0,007 0,007 0,007 0,007 0,007 - -
E - 0,46 0,63 2,70 0,43 0,34 0,92 0,85 0,27 0,11 0,007 0,014 0,014 0,014 0,007 0,007 0,007 - -
MOY - AUG - bureaux H 0,31 1,01 1,80 5,64 0,85 0,91 3,81 3,29 0,25 0,17 0,004 0,010 0,009 0,010 0,004 0,004 0,004 - -
E - 0,57 1,01 4,68 0,49 0,95 1,74 2,15 0,23 0,20 0,008 0,023 0,016 0,026 0,007 0,004 0,004 - -
MAX - AUG - extérieur H 1,37 1,40 14,13 11,0 1,90 0,99 8,74 3,03 0,53 0,29 0,010 0,020 0,010 0,040 0,010 0,010 0,02 < 1,46 < 0,46
E 0,45 1,20 2,12 8,10 1,13 4,80 4,74 5,50 0,51 0,30 0,021 0,047 0,007 0,034 0,007 0,004 0,004 < 1,46 < 0,28
MED - AUG - extérieur H 0,40 0,82 1,38 2,00 0,58 0,34 2,23 1,10 0,16 0,08 0,006 0,007 0,007 0,007 0,010 0,01 0,016 - -
E 0,37 0,40 0,45 1,00 0,33 0,22 0,85 0,64 0,50 0,05 0,021 0,007 0,007 0,007 0,007 0,007 0,007 - -
MOY - AUG - extérieur H 0,61 0,81 2,19 3,52 0,67 0,41 2,93 1,24 0,17 0,11 0,004 0,007 0,006 0,009 0,004 0,004 0,005 - -
E 0,29 0,39 0,55 1,79 0,32 0,56 1,39 1,11 0,20 0,07 0,006 0,011 0,008 0,008 0,004 0,003 0,004 - -
MAX - TEM - bureaux H 0,33 0,90 1,06 3,50 1,99 2,40 3,35 3,51 0,20 0,15 < 0,003 0,012 0,012 0,012 0,003 0,003 0,003 < 1,30 < 0,21
E < 0,28 0,32 1,26 3,90 0,95 0,96 2,17 1,62 0,19 0,12 0,008 0,016 0,016 0,020 0,008 < 0,004 < 0,004 < 1,42 0,33
MAX -TEM - extérieur H 1,28 0,93 1,61 0,73 0,30 0,19 1,26 0,87 < 0,07 0,07 < 0,003 < 0,003 0,006 < 0,003 < 0,003 < 0,003 < 0,003 < 1,39 < 0,12
E 0,30 0,27 1,31 0,73 0,33 0,14 1,79 0,44 0,15 < 0,01 < 0,004 < 0,004 0,007 0,007 0,007 < 0,004 < 0,004 < 1,30 < 0,31

MAX : concentration maximale ; MED : concentration médiane ; MOY : concentration moyenne ; - : non calculé car composé non quantifié. Pass : dispositif passif (Gore® Module) ; Dyn : dispositif dynamique (Summa® Canister) ; Actif : dispositif actif (matrice adsorbante couplée à une pompe à air).

AcN : acénaphtène ; Acé : acénaphtylène ; Flu : fluorène ; Phé : phénanthrène ; Ant : anthracène ; FlT : fluoranthène ; Pyr : pyrène ; < xx : signifie < limite de quantification.

MAX: maximum concentration; MED: median concentration; MEAN: mean concentration; -: Not calculated because compound not quantified. Pass: passive device (Gore® Module) ; Dyn: Dynamic device (Summa® Canister); Active: active device (adsorbant matrix combined with an air pump).

AcN: acenaphthene; Ace: acenaphthylene; Flu: fluorene; Phe: phenanthrene; Ant: anthracene; FlT: fluoranthene; Pyr: pyrene; < xx: means: < quantification limit.

Au-delà de cette interprétation générale, il semble qu’une analyse plus fine des résultats permette de faire ressortir des tendances majoritaires. Ainsi les composés les plus volatils semblent davantage quantifiés en période hivernale tandis qu’un phénomène inverse peut être constaté vis-à-vis des HAP. Cela étant valable en intérieur comme en extérieur, tant sur les sites d’AUG que sur les sites témoins, une influence d’un éventuel phénomène d’IV peut donc être écartée. De même, l’hypothèse d’une désorption des composés les plus volatils des matrices durant l’échantillonnage estival peut être écartée puisque le phénomène est également observable avec les dispositifs de type canisters qui prélèvent directement un échantillon d’air. Des différences saisonnières semblables ont pu être retrouvées dans la littérature. Une exposition au tabac majorée en hiver, où les fenêtres restent majoritairement fermées, a pu être avancée. Dans le contexte de sites tertiaires où une interdiction de fumer en intérieur est en vigueur depuis 1992, cette explication n’apparaît pas complètement satisfaisante. Concernant les HAP, et selon un raisonnement similaire, les sources extérieures de ces composés (notamment le trafic automobile) pourraient être une explication avancée pour expliquer leur quantification supérieure en été, lorsque les fenêtres sont plus fréquemment ouvertes. Là encore, il reste d’importantes incertitudes sur cette justification.

Au regard des résultats des mesures dites « complémentaires » (figure 2), il en ressort que les mesures d’air extérieur conduites en parallèle présentent également des résultats sensiblement équivalents à ceux constatés dans l’air intérieur, ne laissant ainsi pas présager de l’existence d’une source supplémentaire d’immission significative de composés volatils/semi-volatils dans l’air intérieur des sites d’AUG. En outre, il est admis aujourd’hui que les composés ont tendance à s’accumuler dans les environnements clos ou semi-clos alors qu’en extérieur des phénomènes de dilution et de dispersion sont plus importants.

Des tendances similaires ont été observées au regard des concentrations maximales (seules considérées ici) des deux uniques sites témoins, qui par ailleurs sont parfois supérieures aux concentrations médianes des sites d’intérêt. En revanche, les concentrations maximales dans les bureaux des sites d’AUG ne sont pas atteintes dans les bureaux des deux sites témoins (tableau 2). Pour chaque substance, les concentrations maximales n’ont pas été mises en évidence au niveau des mêmes lieux d’échantillonnage, ni même sur les mêmes sites d’AUG. Ces maximums dépendent des substances, même pour une famille chimique identique, à l’exception des concentrations maximales d’éthylbenzène et de xylènes qui ont été observées simultanément en un même point d’échantillonnage lors des mesures hivernales. Il a en revanche été noté, dans la grande majorité des cas, que les concentrations maximales sont retrouvées sur des sites où les teneurs dans l’air extérieur étaient elles-mêmes supérieures à la valeur médiane des sites d’AUG en extérieur. Ces constats associés au nombre réduit de sites témoins et à l’absence d’exclusion d’éventuelles valeurs statistiquement aberrantes, ont conduit à mettre en perspective, à titre indicatif, les concentrations médianes des sites AUG avec les concentrations maximales des deux sites témoins. Le lien entre les concentrations maximales de chaque composé, retrouvées dans l’air intérieur de différents sites d’AUG, et un éventuel phénomène d’intrusion de vapeur ne peut être ni mis en évidence ni exclu.

Enfin, les mesures réalisées occasionnellement dans les sous-sols ou vides sanitaires des sites n’ont pas révélé de concentrations significativement supérieures à celles qui sont retrouvées dans les bureaux et ne permettent donc pas d’établir un gradient de concentrations « logiquement » attendu en cas de remontées de vapeurs en provenance du sous-sol.

Interprétation de l’état des milieux « air intérieur » investigués

Malgré les incertitudes relatives à la représentativité des concentrations maximales (quel que soit le dispositif de prélèvement et d’analyse), de manière précautionneuse, celles-ci ont été comparées aux valeurs d’interprétation de la qualité du milieu « air intérieur ». Il en résulte qu’aucune concentration ne dépasse les valeurs d’interprétation. Les milieux « air intérieur » ne nécessitent donc, selon l’outil IEM, aucune action particulière et permettent une libre jouissance des usages constatés sans exposer les populations à des niveaux de risques excessifs.

Conclusions

Le travail préalable aux investigations décrites dans cet article a démontré que les bâtiments présents sur des sites d’AUG restent théoriquement des candidats au phénomène d’intrusion de vapeurs. Les composés concernés seraient néanmoins majoritairement des composés ubiquistes dans l’air intérieur et extérieur français. Il s’agit notamment du benzène, toluène, éthylbenzène et xylènes (BTEX) dont le trafic urbain reste une source importante d’immission dans l’air, ainsi que de 8 des 16 HAP classiquement analysés dans l’air (naphtalène, acénaphtène, acénaphtylène, anthracène, fluoranthène, fluorène, phénanthrène et pyrène) et pouvant également être issus de tout processus de combustion incomplète (chauffage urbain, trafic automobile, etc.). Dans une moindre mesure, l’intrusion de vapeurs de phénol et d’acide cyanhydrique, respectivement d’une toxicité et d’une représentativité moindre par rapport aux activités d’usine à gaz, peut également être suspectée. Les résultats des investigations démontrent néanmoins que l’air intérieur des sites d’AUG étudiés n’est pas « dégradé » selon l’outil d’IEM utilisé. En l’état actuel des connaissances, ce constat plaide donc en faveur de l’absence d’influence significative du passé gazier des sites sur leur actuelle qualité de l’air intérieur. Des investigations similaires ont été menées aux États-Unis au niveau de 10 sites tertiaires et 26 résidences, sur ou à proximité de trois sites d’AUG [9] ou encore dans des lotissements à proximité des AUG de l’État de New York [10]. Après comparaison des résultats de mesures à des teneurs classiquement retrouvées dans l’air, ces études ont également conduit les évaluateurs aux mêmes conclusions.

Discussions et perspectives

De nombreux paramètres, spécifiques à chaque site, régissent l’éventualité d’un phénomène d’intrusion de vapeur : nature des sols, caractéristiques du bâti (état de la dalle, ancienneté, présence de sous-sol ou encore de canalisations souterraines, etc.), usages des locaux (conditions de chauffage et de ventilation, activité des occupants, etc.), ou encore conditions climatiques… Il semble donc important de souligner que les conclusions de cette étude ne peuvent être extrapolées à tout site d’AUG reconverti (en bureaux ou autre). Autant que possible, des études complémentaires incluant une évaluation approfondie et bien documentée des paramètres précités permettraient d’alimenter les conclusions de cette étude.

Par ailleurs, l’interprétation des résultats de mesures a été proportionnée aux objectifs d’étude de la compatibilité du milieu « air intérieur » des sites. De ce point de vue, les résultats des mesures apparaissent uniformes. Une comparaison plus fine des résultats pourrait néanmoins mettre en évidence des différences saisonnières qu’elles soient ou non relatives à la présence de composés volatils ou semi-volatils dans les sols et/ou les eaux souterraines. Bien que certaines publications indiquent la saison hivernale comme majorante en termes de phénomène d’intrusion de vapeurs (principalement par transfert par convection) [11], les présentes mesures ne semblent pas permettre de corroborer ce point.

De même, bien que les moyens déployés se soient avérés suffisants au regard de l’objectif d’étude, des différences entre les résultats apportés par les différents dispositifs d’échantillonnage d’air mis en œuvre en parallèle, doivent alerter les opérateurs ainsi que les évaluateurs sur les limites actuelles des connaissances relatives à la métrologie dans le domaine de la qualité de l’air intérieur. Dans un contexte de réglementation naissante de ce domaine, la fidélité, la répétabilité ou encore la justesse des mesures sont également des axes de réflexion primordiaux.

Enfin, de manière plus spécifique au domaine des sites et sols pollués, il est à rappeler que les mesures de qualité de l’air intérieur ne permettent pas d’étudier spécifiquement l’intrusion de vapeurs lorsque les composés concernés sont ubiquistes. Le recours à des mesures de gaz du sol, réalisées dans les règles de l’art, et/ou à des outils de modélisation peut être une issue complémentaire favorable à ce type d’étude.

Remerciements et autres mentions

Financement : aucun ; conflits d’intérêts : aucun

Références

1. Marchand C, Hulot C, Lethielleux L, Durif M, Boudet C, Alsac N. Gestion des sites et sols pollués : caractérisation de la qualité de l’air ambiant intérieur en relation avec une éventuelle pollution des sols par des substances chimiques volatiles et semi-volatiles. Rapport d’étude No DRC-10-109454-02386B – Rapport final. Verneuil-en-Halatte : Ineris, 2011.

2. Environmental Quality Management, Inc. User's guide for evaluating subsurface vapor intrusion into buildings. Work assignment No 004. Washington (DC) : USEPA, 2004.

3. Collins J, Williams PJ, Macintosh D.L. Ambient air quality at the site of a former manufactured gas plant. Environ Monit Assess 2001 ; 68 : 137-152.

4. Kirchner S, Ramalho O, Riberon J, Segala C, O’Kelly P, Pilch E. Impact énergétique et sanitaire du renouvellement d’air dans deux écoles primaires – rapport final. Paris : CSTB ; OQAI, 2004.

5. Afnor. Qualité de l’air - Audit de la qualité de l’air dans les locaux non industriels - Bâtiments à usage de bureaux et locaux similaires. Norme AFNOR XP 43-401. La Plaine Saint-Denis : Afnor, 1998.

6. Afnor. Qualité de l’air - Stratégie d’échantillonnage des polluants chimiques de l’atmosphère intérieure des locaux – Recommandations. Norme AFNOR XP 43-402. La Plaine Saint-Denis : Afnor, 1995.

7. Kirchner S, Arenes JF, Cochet C, et al. Campagne nationale logements : état de la qualité de l’air dans les logements français – rapport final. Paris : CSTB ; OQAI, 2006 – MAJ 05/2007.

8. Doornaert B, Pichard A, Gillet C. Hydrocarbures aromatiques polycycliques (HAP) : évaluation de la relation dose-réponse pour des effets cancérigènes : approche substance par substance (facteurs d’équivalence toxique - FET) et approche par mélanges. Verneuil-en-Halatte : Ineris, 2003 - MAJ 01/2006.

9. DeHate RB, Johnson GT, Harbison R.D. Risk characterization of vapor intrusion in former manufactured gas plants. Regul Toxicol Pharmacol 2011 ; 59 : 353-359.

10. Rago RJ, McCafferty R, Lingle J. Residential indoor air background data – a comparison of indoor air results from vapor intrusion studies at MGP sites in New York. Haley & Aldrich – EPRI. Air & Waste Management's Vapor Intrusion. 26-28/09/2007.

11. Hodgson AT, Garbesi K, Sextro R, Daisey J. Soil-gas contamination and entry of volatile organic compounds into a house near a landfill. J Air Waste Manag Assoc 1992 ; 42 : 277-283.


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